高效利用資源、嚴格保護生態(tài)環(huán)境，確保實現(xiàn)碳達峰、碳中和目標，是實現(xiàn)綠色低碳循環(huán)發(fā)展經(jīng)濟體系的必由之路。將二氧化碳捕集轉(zhuǎn)換，對于實現(xiàn)碳中和目標，解決
能源與環(huán)境問題具有重要意義?；赑EM技術(shù)的電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化(CO2RR)由于可生產(chǎn)高附加值
化學(xué)品和燃料，且可大電流、長時間穩(wěn)定工作，是實現(xiàn)工業(yè)化碳轉(zhuǎn)換較有前景的方式之一。而利用同步
輻射大科學(xué)裝置的多種先進表征技術(shù)研究催化劑在服役狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機理，對于開發(fā)酸穩(wěn)定的碳轉(zhuǎn)換催化劑和膜電極系統(tǒng)具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。
近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實驗室教授姚濤團隊與華中科技大學(xué)教授夏寶玉團隊、新西蘭奧克蘭大學(xué)博士王子運，綜合利用多種同步輻射原位技術(shù)，在質(zhì)子交換膜(PEM)二氧化碳轉(zhuǎn)換機制的研究中取得了進展。該研究利用再生鉛催化劑(r-Pb)在寬pH范圍內(nèi)取得了較高的CO2RR活性，在2.2 V壓下、連續(xù)工作5200小時的條件下產(chǎn)生甲酸的法拉第效率超過93%，電流密度達到600 mA/cm2。
為厘清r-Pb催化劑在CO2RR反應(yīng)中的真實活性結(jié)構(gòu)，該研究發(fā)展并自研了適用X射線吸收譜的膜電極CO2RR原位裝置，分別在合肥光源軟X射線磁性圓二色線站和北京光源XAFS線站開展了離線和原位表征。原位X射線吸收譜技術(shù)發(fā)現(xiàn)，r-Pb在CO2RR的還原電位下發(fā)生了由Pb/PbSO4向Pb/PbCO3的動態(tài)結(jié)構(gòu)演變，金屬態(tài)Pb與PbCO3在還原電位下一定比例的共存是最終產(chǎn)生甲酸高選擇性和活性的關(guān)鍵因素。研究進一步基于合肥光源原位紅外譜學(xué)技術(shù)，基于自研原位紅外裝置，采用13C同位素標記的13CO2開展了CO2RR的原位紅外研究，發(fā)現(xiàn)PbCO3表面的氣態(tài)CO2會首先經(jīng)過表面活化過程進入PbCO3晶格，再由晶格中的C轉(zhuǎn)換成最終的HCOOH產(chǎn)物，結(jié)合DFT理論計算揭示了r-Pb催化劑的固相動態(tài)轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)晶格碳活化和CO2轉(zhuǎn)化機理。
相關(guān)研究成果以Durable CO2 conversion in the proton-exchange membrane system為題，于近日發(fā)表在《自然》(Nature)上。
來源： 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
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